活性炭去除水中的氯霉素

活性炭去除水中的氯霉素，通過(guò)磷酸活化制備的活性炭對(duì)水中氯霉素的吸附，研究了活性炭對(duì)氯霉素的吸附能力和機(jī)制。并且評(píng)估在活性炭對(duì)氯霉素的主要吸附機(jī)制歸因于π-π電子供體-受體(EDA)相互作用，疏水相互作用以及氫鍵相互作用。此外，活性炭在現(xiàn)實(shí)的水環(huán)境中表現(xiàn)出對(duì)氯霉素的高效吸附性能。

氯霉素，是一種普遍的抗生素通常被用作人類(lèi)抗生素和獸藥，由于其成本低且對(duì)許多革蘭氏陽(yáng)性和革蘭氏陰性細(xì)菌具有優(yōu)異的抗菌作用從而被廣泛使用。然而，氯霉素有許多危險(xiǎn)的副作用。此外，抗生素耐藥性是濫用氯霉素的另一種風(fēng)險(xiǎn)，這使得由微生物引起的疾病很難或無(wú)法治愈。從抗生素生產(chǎn)線(xiàn)廢水排出、水產(chǎn)養(yǎng)殖中非法使用抗生素未經(jīng)過(guò)處理或者處理不當(dāng)導(dǎo)致水資源污染。氯霉素可以在地表水，地下水，廢水甚至飲用水中頻繁檢測(cè)出。因此，開(kāi)發(fā)一種有效且具有成本低廉的處理方式來(lái)解決氯霉素水體污染是必要和重要的。到目前為止，只有少數(shù)關(guān)于從水或廢水中去除氯霉素的研究報(bào)道，特別是使用多孔碳材料如低成本活性炭。

生物，化學(xué)和物理方法是去除有機(jī)污染物的常規(guī)方法。由于抗菌性質(zhì)，氯霉素不能有效地通過(guò)生物降解在傳統(tǒng)的生物處理除去。活性炭作為一個(gè)有前途多孔碳質(zhì)吸附劑，已經(jīng)證明用于除去各種抗生素非凡的吸附能力。本研究的目的是評(píng)估用磷酸活化的活性炭和通過(guò)其他方法制備的活性炭從水溶液中去除氯霉素的可行性。通過(guò)N 2吸附/解吸等溫線(xiàn)，Boehm滴定，XPS分析，批次吸附實(shí)驗(yàn)和解吸實(shí)驗(yàn)來(lái)研究活性炭的物理化學(xué)性質(zhì)和氯霉素吸附機(jī)理。

解吸實(shí)驗(yàn)

在0.2-mmol / L氯霉素溶液(pH 6.35)下進(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn)。然后，在吸附實(shí)驗(yàn)后立即進(jìn)行解吸實(shí)驗(yàn)。將樣品離心，并將活性炭用蒸餾水洗滌以除去未吸收的氯霉素。然后，將活性炭與50mL不同溶液混合：(a)蒸餾水，(b)0.01M NaCl，(c)1M NaCl，(d)0.1M NaOH和(e)95%乙醇。將這些簡(jiǎn)單物質(zhì)在120rpm(室溫)下振蕩48小時(shí)。平衡后，過(guò)濾樣品并分析氯霉素濃度。所有實(shí)驗(yàn)一式三份進(jìn)行。使用平均值時(shí)相對(duì)誤差低于5%。

活性炭的理化性質(zhì)

吸附劑孔隙率是活性炭吸附容量的重要因素。圖1說(shuō)明了活性炭的N 2吸附/解吸等溫線(xiàn)和孔徑分布。計(jì)算活性炭的結(jié)構(gòu)參數(shù)和產(chǎn)量并總結(jié)在表2中。活性炭的收益率為40.03%。根據(jù)圖2，觀察到IV型等溫線(xiàn)，其在高相對(duì)壓力下具有寬滯后環(huán)。活性炭具有混合的微孔和中孔結(jié)構(gòu)。另外，孔徑分布曲線(xiàn)(圖1)顯示活性炭的孔主要位于介孔(2-20nm)范圍內(nèi)。活性炭的平均孔徑為6.37nm。在小號(hào)BET為794.8m 2 / g，V tot為1.266cm 3 / g，并且微孔對(duì)總孔體積的貢獻(xiàn)為12.2%，這反映了活性炭的主要介孔結(jié)構(gòu)。取決于被吸附物分子的幾何形狀，吸附劑孔隙度可以通過(guò)孔隙效應(yīng)(例如孔隙填充或尺寸排阻)影響抗生素的吸附。分子大小與微孔直徑相似的被吸附物將優(yōu)先吸附在活性炭上，當(dāng)孔徑小于分子第二寬度的大約1.7倍時(shí)，尺寸排除效應(yīng)會(huì)發(fā)生。中孔的存在可以增加顆粒中吸附分子的擴(kuò)散速率。

圖1.在氯霉素吸附之前活性炭的分子量 和N 2吸附/解吸等溫線(xiàn)(插入)和氯霉素吸附之后的活性炭。孔徑分布由密度泛函理論(DFT)方法確定。

在活性炭上氯霉素的吸附機(jī)理

為了進(jìn)一步了解活性炭吸附氯霉素的機(jī)理，用XPS分析活性炭吸附前后的氯霉素(0.3 mmol / L)。圖2中示出了XPS測(cè)量光譜，活性炭吸附之前和之后的氯霉素的O 1s和C 1s峰。由C 1s譜確定的表面官能碳原子的計(jì)算相對(duì)含量也列于圖 2c，d中，并且計(jì)算的原子比率總結(jié)。主要的C 1s峰符合以下組的五條曲線(xiàn)：286.6eV的石墨結(jié)構(gòu)，286.2eV的CO(苯酚，醇或醚基)，287eV的C = O(羰基和醚基)，O = 288.7eV處的CO(羧基或酯基)，并且在290.5eV處π->π*躍遷。

活性炭在實(shí)際水環(huán)境中對(duì)氯霉素的吸附

在間歇吸附實(shí)驗(yàn)中，活性炭在蒸餾水中具有有效的氯霉素吸附容量。為了評(píng)估其在實(shí)際水環(huán)境中的活性炭利用率，還研究了地下水和處理過(guò)的廢水中的CAP吸附性能。表1中提供了不同水類(lèi)型的表征參數(shù)和氯霉素去除效率。地下水含有少量有機(jī)物質(zhì)，總硬度高，離子強(qiáng)度高。活性炭在地下水中的去除效率略低于蒸餾水。離子強(qiáng)度對(duì)氯霉素吸附在活性炭上的影響不明顯。在有機(jī)質(zhì)濃度低的情況下，溶解有機(jī)物與氯霉素分子之間的弱競(jìng)爭(zhēng)導(dǎo)致地下水和蒸餾水中活性炭對(duì)氯霉素的吸附能力略有變化。與地下水和蒸餾水相比，處理過(guò)的廢水極大地抑制了活性炭對(duì)氯霉素的去除。這種抑制可能是由于廢水中溶解有機(jī)物質(zhì)(如腐殖酸，富里酸，可溶性微生物副產(chǎn)物和人為化合物)的濃度相對(duì)較高，從而降低了活性炭通過(guò)孔隙吸附對(duì)氯霉素的吸附能力。考慮到溶解有機(jī)物的復(fù)雜組成，腐殖酸等大分子難以擴(kuò)散到活性炭的孔隙中，堵塞微孔/介孔孔洞，而小于孔徑的分子可能與氯霉素競(jìng)爭(zhēng)吸附位點(diǎn)。但在處理后的廢水中，活性炭對(duì)氯霉素的吸附容量仍然達(dá)到約0.219 mmol / L(70.6 mg / L)，表現(xiàn)出良好的吸附性能。結(jié)果表明活性炭可以成功地用于在現(xiàn)實(shí)的水環(huán)境中吸附氯霉素。

表1. 水種類(lèi)和去除氯霉素的化學(xué)特性。

在這項(xiàng)工作中，我們成功地開(kāi)發(fā)了一種低成本的活性炭，其由水生纖維素材料制備，磷酸活化后用于氯霉素抗生素去除。活性炭有大多介孔結(jié)構(gòu)具有相對(duì)大的表面面積。Boehm的滴定證明，酸性官能團(tuán)在活性炭表面占主導(dǎo)地位，其含量是堿性官能團(tuán)的兩倍。活性炭對(duì)氯霉素的去除效率和吸附性能(137.1mg / g)。氯霉素吸附數(shù)據(jù)擬合了擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Freundlich等溫線(xiàn)模型。結(jié)合范德華相互作用和微孔結(jié)構(gòu)的弱相互作用，闡明了幾種氯霉素吸附在活性炭上的機(jī)制，包括π-π電子給體 - 受體(EDA)相互作用，疏水相互作用和氫鍵相互作用。填充效果。在現(xiàn)實(shí)的水環(huán)境中，活性炭仍表現(xiàn)出高的氯霉素去除效率。活性炭被確定為從水溶液中去除氯霉素的經(jīng)濟(jì)且有效的吸附劑。